Een vermaard partijganger in den Griekschen vrijheidsoorlog, was de zoon van een uitstekend aanvoerder der Armatolen te Corinthe, die door de Turken verraderlijk werd gedood. Hij aanschouwde het levenslicht den 3den April 1770 in de nabijheid van een dorp in Messenië in het open veld, en bragt de dagen der jongelingschap door als aanvoerder eener bende, welke het Schiereiland doorkruiste. Reeds vroeg koesterde hij het plan, om het juk der Turken te verbrijzelen.
Toen hij in 1806, door de Turken vervolgd, de wijk genomen had naar Zante, poogde hij de Franschen aan te sporen tot bevrijding van zijn vaderland. Inmiddels trad hp in krijgsdienst op de Ionische Eilanden, onder voorwaarde dat hij strijden zou tegen de Turken, en later werd hij kolonel van een aldaar opgerigt Grieksch .regiment.
In 1817 werd hij ingewijd in de plannen der Hetaerie. Nadat Ypsilantis hem in 1820 van de naderende uitbarsting van den strijd verwittigd had, landde hij in het begin van 1821 aan de kust van Maina. Sedert Maart van dat jaar was hij met Petrus Mauromichaüs een der aanvoerders van den vrijheidsoorlog, vooral gedurende de eerste twee jaren. Hij onderscheidde zich bij de verovering van Tripolizza en Corinthe (1821), alsmede bij die van Nauplia (1822) door dapperheid, sluwheid, overleg en vermetelheid. Niettemin bezoedelde hij zijn roem door hebzucht en ongepaste trotschheid, zoodat hij met zijne woeste vrijheidsmin de gevaarlijke tegenstander werd van een ordelijk bestuur.
Het Congres te Astros benoemde hem in het voorjaar van 1823 tot opperbevelhebber in den Peloponnesus, en weldra was hij zelfs vice-president van het Uitvoerend Bewind. Intusschen verzette hij zich openlijk tegen de regéring. Zijn eigen zoon Panos, bekleed met het oppergezag in de vesting Nauplia, weigerde in 1824 die aan de regéring over te geven, maar sneuvelde in laatstgenoemd jaar vóór Tripolizza. Kolokotrónis moest met zijne partij het onderspit delven en werd gedurende eenige maanden als gevangene in een klooster op het eiland Hydra in hechtenis gehouden, totdat in het voorjaar van 1825 de Senaat zich genoodzaakt zag, hem op vrije voeten te stellen en aan het hoofd te plaatsen der inwoners van den Peloponnesus tegenover Ibrahim-Pasja, op wien hij echter geene belangrijke voordeelen behaalde.
In 1826 werd hij te Nauplia met Theodoor Grivas, het opperhoofd der Roemelioten, in een noodlottigen strijd gewikkeld. Op het congrès te Troezene (1827) stemde hij voor het presidentschap van Capodistrias en stond vervolgens dezen ter zijde. Na het vermoorden van laatstgenoemde werd hij lid der regérings-commissie, maar toen deze wegens den tegenstand der Roemelioten ontbonden moest worden , trad zijne woeste natuur dreigend te voorschijn. Zelfs na de zegepraal der liberale partij en na de vlugt van August Capodistrias (1832) bleef hij een verbitterde tegenstander van de nieuwe orde van zaken. Onverholen bestreed hij de leden der regeringscommissie, en slechts de nederlaag, hem in 1833 door de Franschen toegebragt, kon hem doen afzien van het voortzetten zijner plannen.
Niet minder vijandig was hij tegen het regentschap van koning Otto, en hij beraamde daartegen zelfs eene zamenzwering, zoodat hij met zijn zoon Gennaios (f 4 Juni 1868) en met Koliopoelos, een getrouw aanhanger zijner partij, in 1834 wegens hoogverraad in staat van beschuldiging gesteld en met laatstgenoemde te Nauplia ter dood veroordeeld werd. De Koning verzachtte echter dat vonnis tot 20-jarige vestingstraf en stelde hem bij het aanvaarden der regéring (1 Junij 1836) op vrije voeten. Tevens herkreeg hij zijn rang als generaal, het grootkruis der orde van den Verlosser en zitting in den staatsraad. Hij overleed te Athene den 4den Februarij 1843. Zijne gedenkschriften werden in 1851 uitgegeven.
