Du Toit bracht zijn jeugd door in Zuid-Afrika en studeerde tot 1899 mijnbouwkunde in Groot-Brittannië, aan het Royal College in Londen en aan het Royal Technical College te Glasgow, waar hij tot 1903 als docent bleef werken.
Door de geologie van Zuid-Amerika met die van Zuid-Afrika te vergelijken komt Du Toit tot de conclusie dat de twee continenten als een legpuzzel aan elkaar passen, en wordt daarmee een aanhanger van Alfred Wegeners continental drift theorie.
Hij overlijdt in 1948 in Kaapstad. Toen Du Toit in 1923 naar Zuid-Amerika reisde, was hij al expert op het gebied van de geologie van Zuid-Afrika.
Du Toits reconstructie van zuidelijk Pangaea brengt deze structuren ook in één oriëntatie met Triassische plooiingen in West Australië.
Du Toit dacht dat Gondwana gedurende het Paleozoïcum een stabiel continent was, terwijl Laurazië voor de tijd van Pangaea uit verschillende delen bestond.
Du Toits boek Our Wandering Continents gaf een overzicht van geologische argumenten voor continentale drift.
