Hij werkte in de Verenigde Staten en op de Fiji-eilanden.
Hij was directeur van het National Museum of Natural History in Washington D.C. en was lid van verschillende wetenschappelijke verenigingen, waaronder het American Society of Plant Taxonomists.
Smith werd in 1963 verkozen tot lid van de National Academy of Sciences en werd daardoor een gerenommeerd botanicus, die zich voornamelijk specialiseerde in varens en Spermatophytes.
