Antoine (1612-1694), leider der Jansenisten in Frankrijk, jongste broer van Angélique Arnauld, studeerde eerst rechten, legde zich daarna toe op de theologie en bestudeerde onder invloed van Saint-Cyran speciaal Augustinus. Na Saint Cyrans dood (1643) werd hij de leidende figuur van het Jansenisme en verdedigde hij in tal van geschriften het goed recht daarvan.
Het door hem gemaakte onderscheid tussen de quaestio juris en de quaestio facti ten aanzien van de door paus Innocentius X veroordeelde stellingen van Jansenius (1653) werd door paus Alexander VII (1656) afgewezen. De strijd over deze kwestie leidde tenslotte tot een zekere verzoening, waarna Arnauld door bestrijding van de Hugenoten zich een goed Katholiek trachtte te tonen.
In 1679 zag hij zich genoodzaakt voor koning Lodewijk XIV uit te wijken naar Brussel, waar hij gestorven is.
