Geboren 1640 te Saragossa (Spanje) uit een voorname familie, doctor in de theologie, is de hoofdvertegenwoordiger van de tegen het einde der 17de eeuw in de Roomsche kerk optredende mystieke richting, bekend als Quietisme (van het Latijnsche quies, rust, n.l. in God). Omstreeks 1670 ging hij als priester naar Rome, waar hij in hoogere en lagere kringen spoedig groot aanzien verwierf vanwege zijn wijsheid en vroomheid.
In 1675 verscheen zijn, kerkelijk goedgekeurde Geestelijke Wegwijzer (Guida Spirituale), waarin hij de grondgedachten van zijne mystieke levensbeschouwing uiteenzette. Tot de Christelijke volmaaktheid in de zalige rust van volstrekte gemeenschap met God voert volgens hem een viervoudige weg: gebed, gehoorzaamheid, gedurige genieting van het sacrament des altaars, en zelfdooding (mortificatio).
Het gebed, bij den beginner nog een gebed-in-woorden, wordt straks woordelooze aanbidding. De gehoorzaamheid bestaat in een geheel lijdelijke overgave aan Gods leidingen.
Het in aanbiddend geloof herhaald sacramentsgebruik heeft tot vrucht, dat God zelf indaalt in de ziel. De mortificatie, bij den beginner een meer lichamelijke ascese, dient tot toebereiding voor den vollen vrede in de overgegevenheid des gemoeds; bij den meer geoefende is zij meer innerlijk, en dient tot verlossing van allen twijfel en angst zoowel als van alle verzoeking en verleiding.De edele paus Innocentius XI was Molinos’ innigste vriend. Eene in 1681 door de inquisitie benoemde commissie ter onderzoeking van Molinos’ leer, verklaarde haar in overeenstemming te zijn met die der kerk. Toch gelukte het den in hun werkzaamheid, ja in hun bestaan bedreigden Jezuïeten, door kuiperij en laster, niet het minst door misleiding van den (door zijn Jezuïtischen biechtvader La Chaise opgehitsten) koning van Frankrijk, Lodewijk XIV, in 1687 een besluit der inquisitie uit te lokken, waarbij Molinos tot levenslange opsluiting in een klooster werd veroordeeld, en waarbij van 68 zijner zoogenaamde stellingen verklaard werd dat ze kettersch en godslasterlijk waren. Molinos overleed in 1697. Zijn Geestelijke Wegwijzer werd in ’t Fransch en Nederlandsch, en door August Hermann Francke in ’t Latijn vertaald. Gottfried Arnold zette het werk uit het Latijn over in ’t Duitsch.